Vor langer Zeit wurde die Höhle durch die Kraft des Wassers geschaffen. Danach entstand in vielen tausend Jahren in den Hallen und Gängen ein wahres Wunderwerk an Tropfsteinen.
Zu den ersten Säugetieren, die die Höhle aufsuchten gehörten die Höhlenbären. Eiszeitliche Jäger, wie in den benachbarten Lonetalhöhlen, wurden in der Charlottenhöhle nicht nachgewiesen.